Vid utformning av slutförvar för högaktivt radioaktivt avfall i djupa geologiska skikt måste olika faktorer noga övervägas för att säkerställa deras långsiktiga säkerhet. Bland annat kan naturliga samhällen av mikroorganismer påverka avfallets beteende, särskilt när det kommer i kontakt med vatten. Mikroorganismerna interagerar med frigjorda radionuklider och påverkar deras rörlighet.
Forskare vid Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR) har tittat närmare på en mikroorganism som förekommer i närheten av ett potentiellt förvar. Deras resultat publiceras i tidskriften Science of The Total Environment .
I Tyskland är bergarter som är lämpliga för permanent säker lagring av högradioaktivt avfall i ett förvar – så kallade värdbergarter – vissa lerbergsformationer förutom bergsalt och kristallint berg. Ett multibarriärsystem är att föredra, bestående av avfallsbehållaren som teknisk barriär, återfyllningsmaterialet som geoteknisk barriär och värdberget som geologisk barriär. Detta system är avsett att isolera det radioaktiva avfallet från miljön.
"Kombinationen av lerformationer med återfyllningsmaterialet bentonit, som består av olika lermineral, är ett exempel på ett sådant system. Vi vet att så kallade sulfatreducerande mikroorganismer förekommer både i värdberget och i återfyllningsmaterialet. I vårt arbete undersökte vi en representant för släktet Desulfosporosinus mer i detalj. Vi var särskilt intresserade av dess inflytande på uran som finns i bentonit-lerasystemet", förklarar Dr. Stephan Hilpmann från HZDR Institute of Resource Ecology.
Uran kan förekomma i en mängd olika föreningar och kan anta olika oxidationstillstånd. I naturliga fyndigheter finns uran främst i fyrvärd och sexvärd form. Under normala förhållanden är fyrvärda uranföreningar - i motsats till sexvärda föreningar - nästan olösliga i vatten. Uranföreningar är giftiga, varvid toxiciteten främst beror på deras löslighet. Detta distinkta beteende hos föreningarna med olika oxidationstillstånd är av stor betydelse för att förstå processerna i förvaret.
Desulfosporosinus lever under anaeroba förhållanden:Den växer bara i frånvaro av luft. Detta gjorde det möjligt för forskarna att studera mikroorganismen under realistiska förhållanden, som de som finns i djupa berglager. För att göra detta förde de bakteriekulturerna i kontakt med uransaltlösningar i naturligt porvatten i lerberget, täckt av en kväveatmosfär som skyddar dem från atmosfäriskt syre.
De observerade att bakterierna omvandlar det lätt vattenlösliga sexvärt uranet till svårlösligt fyrvärt uran. Bakterierna kan deponera detta svårlösliga uran i membranvesiklar på sin cellyta i form av inkrustationer.
Teamet antar att detta är en defensiv reaktion av mikroorganismerna – ett beteende som tidigare har observerats hos andra typer av bakterier.
"Efter en vecka har bakterierna omvandlat cirka 40 procent av det ursprungligen lösta uranet till den svårlösliga varianten", rapporterar Hilpmann.
Teamet observerade också ett ytterligare oxidationssteg med femvärt uran, vars bildning i denna process inte var mycket känt tidigare. Detta beror främst på dess typiska instabilitet. Forskarna misstänker att de bara kunde detektera femvärt uran eftersom bakterierna stabiliserar det till viss del i lösning. De kunde detektera detta oxidationstillstånd även efter en vecka.
För att observera de olika uranföreningarna använde teamet en rad moderna spektroskopi- och mikroskopimetoder. HZDR-forskarna har tillgång till högt specialiserade tekniker vid Institutet för jonstrålefysik och materialforskning och vid Rossendorf Beamline (ROBL), som HZDR driver vid European Synchrotron Radiation Facility (ESRF) i Grenoble. På den franska platsen kan de till exempel undersöka radiokemiska processer spektroskopiskt. Här har man också observerat bildandet av femvärt uran i processen med en metod som kallas HERFD-XANES.
HERFD-XANES står för fluorescensdetektion med högenergiupplösning, vilket är kopplat till röntgen-nära-kantabsorptionsspektroskopi. Detta är en röntgenabsorptionsspektroskopisk metod som kan användas för att studera elektronernas beteende. Teamet kunde visualisera de uranhaltiga aggregaten på cellytan av Desulfosporosinus genom att använda scanningstransmissionselektronmikroskopi i kombination med energidispersiv röntgenspektroskopi.
"Våra fynd fördjupar vår förståelse av de komplexa processerna i ett potentiellt slutförvar. De kan också vara relevanta för avlägsnande av radioaktiva föroreningar från förorenat vatten och därmed för sanering av dem", säger Hilpmann.
Mer information: Stephan Hilpmann et al, Förekomst av uran(V) under uran(VI)-reduktion av Desulfosporosinus hippei DSM 8344T, Science of The Total Environment (2023). DOI:10.1016/j.scitotenv.2023.162593
Journalinformation: Science of the Total Environment
Tillhandahålls av Helmholtz Association of German Research Centers
