Att förstå jordens kolkretslopp har viktiga konsekvenser för förståelsen av klimatförändringar och biosfärernas hälsa.

Men forskare förstår ännu inte hur mycket kol som finns djupt i jordens vattenreservoarer - till exempel, i vatten som står under extremt tryck i manteln — eftersom experiment är svåra att genomföra under sådana förhållanden.

Forskare vid Pritzker School of Molecular Engineering (PME) vid University of Chicago och University of Science and Technology i Hong-Kong har skapat en komplex datorsimulering som kommer att hjälpa forskare att bestämma koncentrationen av kol under mantelförhållandena, som inkluderar temperaturer på upp till 1000K och tryck på upp till 10 GPa, vilket är 100, 000 gånger större än på jordens yta.

Dessa simuleringar ger ett genialiskt sätt att utvärdera den felande länken mellan mätningar (i synnerhet, vibrationsspektra som används för att upptäcka signaturer av joner i vatten) och jon- och molekylkoncentrationerna under dessa förhållanden. Denna forskning, som nyligen publicerades i tidskriften Naturkommunikation , har viktiga implikationer för att förstå jordens kolcykel.

"Vår beräkningsstrategi kommer i hög grad att underlätta bestämningen av mängden kol vid de extrema förhållandena i jordens mantel, sade Giulia Galli, Liew familjeprofessor i molekylär teknik och professor i kemi vid UChicago, som också är senior forskare vid Argonne National Laboratory och en av författarna till forskningen.

"Tillsammans med många andra forskargrupper runt om i världen, vi har varit en del av ett stort projekt som syftar till att förstå hur mycket kol som finns i jorden och hur det rör sig från det inre mot ytan, sa Ding Pan, tidigare postdoktor vid UChicago i Gallis grupp, första författare till forskningen, och nuvarande biträdande professor i fysik och kemi vid Hong-Kong University of Science and Technology. "Detta är ett steg mot att bygga en heltäckande bild av kolkoncentrationen och rörelsen i jorden."

Ett steg mot bättre förståelse av kolets kretslopp

Att förstå hur mycket kol som finns i djupa reservoarer många mil under jorden är viktigt eftersom det uppskattas att mer än 90 procent av jordens kol är begravt i dess inre. Det djupa kolet påverkar formen och koncentrationen av kol nära ytan, som i slutändan kan påverka globala klimatförändringar.

Tyvärr, det finns ännu ingen experimentell teknik tillgänglig för att direkt karakterisera karbonater lösta i vatten vid extrema tryck- och temperaturförhållanden. Pan och Galli utarbetade en ny strategi som kombinerar spektroskopiresultat med sofistikerade beräkningar baserade på kvantmekanik för att bestämma koncentrationen av joner och molekyler i vatten under extrema förhållanden.

Genom att utföra dessa simuleringar, Pan och Galli fann att koncentrationen av en specifik viktig art - bikarbonatjoner - har underskattats av tidigare använda geokemiska modeller. De föreslog en ny syn på vad som händer när man löser upp koldioxid i vatten under extrema förhållanden.

"Bestämningen av vad som händer när man löser koldioxid i vatten under tryck är avgörande för förståelsen av kolets kemi i jordens inre, ", sa Galli. "Vår studie bidrar till förståelsen av den djupa kolcykeln, som väsentligt påverkar kolbudgeten nära jordens yta."

Galli och Pans simulering utfördes vid Research Computing Center vid UChicago och vid Deep Carbon Observatory Computer Cluster. Det är bara en av flera undersökningar av joner i vatten och vatten vid gränssnitt som pågår i Gallis grupp.

Allmänna simuleringsverktyg för att förstå vatten

Att få en djupare förståelse för vad som sker när vatten - och materia löst eller suspenderat i vatten - kommer i kontakt med dessa fasta ämnen är i fokus för det Argonne-ledda AMEWS Center. Till exempel, i många vattensystem, ett fenomen som kallas nedsmutsning – ansamling av oönskat material på fasta ytor till nackdel för funktionen – inträffar vid gränssnitt.

"Ett stort antal av de utmaningar vi står inför kring vatten är centrerade på gränssnittet mellan vatten och de material som utgör systemen som hanterar, bearbeta, och behandla vatten, inklusive joner, självklart, sa Seth Darling, direktör för AMEWS och en PME-stipendiat. "De kvantmekaniska simuleringarna av Galli, integrerat med experiment, kan göra en verklig skillnad för att förstå vattenhaltiga gränsytfenomen där joner, som karbonaterna som studeras i Naturkommunikation , är närvarande."